Chemical interaction between Sr vapor species and nuclear reactor core structure

Mohamad, A. B.; 中島 邦久; 三輪 周平; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(3), p.215 - 222, 2023/03

https://doi.org/10.1080/00223131.2022.2092227

The distribution of Sr in the reactor would be influenced by a chemical reaction of Sr vapor species with a structural material of internal reactor and fuel cladding materials; stainless steel (SS) or Zircaloy (Zry) cladding during 1F-NPS accident. The chemical interaction between Sr-Zry and Sr-SS has been described. The reaction tests have been performed to investigate the chemical interaction behavior under possible severe accident conditions. The tests have been conducted up to 1523 K under steam atmosphere. It was confirmed that Sr-Zr-O and Sr-Si-O compounds were formed through 2 kinds chemical interactions; gas-solid reaction and liquid-solid reaction. The gas and liquid species of Sr in a good contact with the solid Zry and SS to form Sr-Zr-O and Sr-Si-O compounds, respectively. Sr was deposited onto the Zry and SS surfaces and lead to the formation of reaction product. Thus, this study highlights the possibility that Sr was deposited and retained in the core structure where the temperature was elevated during the accident in the 1F-NPS.

Development of fission product chemistry database ECUME for the LWR severe accident

三輪 周平; 中島 邦久; 宮原 直哉; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; Liu, J.; Miradji, F.; 井元 純平; Afiqa, B. M.; et al.

Mechanical Engineering Journal (Internet), 7(3), p.19-00537_1 - 19-00537_11, 2020/06

https://doi.org/10.1299/mej.19-00537

軽水炉シビアアクシデントのための核分裂生成物(FP)化学挙動データベースECUMEを構築した。現状のECUMEには、セシウム(Cs)-ヨウ素(I)-ホウ素(B)-モリブデン(Mo)-酸素(O)-水素(H)系の気相化学反応計算のための化学反応とその速度定数のデータセット、炉内構造材であるステンレス鋼とCs蒸気種との高温化学反応モデル、これらの化学反応で重要となるCsBO、CsSiO及びCsFeSiOの熱力学データが収納されている。これらのECUMEを用いることにより、特に福島第一原子力発電所事故におけるCs分布で重要となるBWR制御材Bやステンレス鋼の化学的な影響を実態に即した条件により評価でき、炉内のCs分布の予測が可能となる。

Cesium chemisorbed species onto stainless steel surfaces; An Atomistic scale study

Miradji, F.; 鈴木 知史; 中島 邦久; 逢坂 正彦

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 136, p.109168_1 - 109168_9, 2020/01

https://doi.org/10.1016/j.jpcs.2019.109168

Under the scope of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (1-F) severe accident (SA), Cs retention is of high interest as its impacts Cs distribution, decommissioning and dismantling work of the reactor. To derive consistent and appropriate models for such process, accurate thermodynamic properties of Cs chemisorbed species are required by the SA analysis codes. In particular, for CsFeSiO, a newly identified Cs chemisorbed species under conditions similar to 1-F SA, the thermodynamic data are unknown in literature. We propose in this work the obtention of the fundamental properties of this substance by theoretical approaches. The consistency and appropriateness of derived computational methodology have been investigated by calculating the thermodynamic properties of relatively known Cs-Si-O substances. It was found that our computational methodology provides excellent agreement with literature data lying between 1-4% for the formation energy, 1-5% for standard entropy and heat capacity. The thermodynamic properties of CsFeSiO in function of temperature have been estimated for the first time using harmonic and quasi-harmonic approximations, values being consistent with both methodologies.

Modelling of cesium chemisorption under nuclear power plant severe accident conditions

Miradji, F.; 鈴木 知史; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 中島 邦久; 逢坂 正彦; Barrachin, M.*; Do, T. M. D.*; 村上 健太*; 鈴木 雅秀*

Proceedings of 9th Conference on Severe Accident Research (ERMSAR 2019) (Internet), 21 Pages, 2019/03

Under the scope of analyses of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (1F) Severe Accident (SA), estimation of Cs distribution, especially localization in the upper part of the core, has large uncertainties partly caused by the current implemented Cs-chemisorption models in SA analysis codes. This is in part due to the scarce knowledge related to Cs chemisorption mechanisms onto structure surfaces. The objective of this work is, therefore, to improve Cs chemisorption models by consolidation and extension of knowledge in the chemical process of Cs chemisorption. In this study, we will present in the first part experimental tests for grasping the phenomenology of Cs chemisorption onto stainless steel (SS) surfaces under reproductive conditions of 1F SA. The chemical factors involving in the Cs chemisorption process were investigated and implemented in an improved Cs chemisorption model based on a mass transfer theory. The second part of the study will discuss further improvement of built Cs chemisorption model to take into account revaporizaton process of Cs chemisorbed species. For such improvement, the thermodynamic properties of all possible Cs-(Fe)-Si-O chemisorbed species were provided using first-principles calculations. In the last part of the study, chemical equilibrium calculations were conducted to evaluate the relative stability of possible Cs-(Fe)-Si-O chemisorbed species in SA conditions.

Prediction of chemical effects of Mo and B on the Cs chemisorption onto stainless steel

Di Lemma, F. G.; 山下 真一郎; 三輪 周平; 中島 邦久; 逢坂 正彦

Energy Procedia, 127, p.29 - 34, 2017/09

https://doi.org/10.1016/j.egypro.2017.08.092

シビアアクシデント時における炉内のステンレス鋼へのセシウム(Cs)化学吸着挙動に関して、Csと化合物を形成すると考えられるモリブデン(Mo)及びホウ素(B)の影響を評価した。化学平衡計算を用いてCs化学吸着により生成される化合物の安定性を評価し、Mo及びBの影響を予測した。Moが存在する場合、一部はCsMoOとして吸着する可能性が示された。一方、Cs化学吸着に与えるBの影響は小さいことが示された。以上の予測結果より、今後の研究においてMoの影響に対する考慮が必要であることがわかった。

Results and progress of fundamental research on fission product chemistry; Progress report in 2015

逢坂 正彦; 三輪 周平; 中島 邦久; Di Lemma, F. G.*; 鈴木 知史; 宮原 直哉; 小畠 雅明; 岡根 哲夫; 鈴木 恵理子

JAEA-Review 2016-026, 32 Pages, 2016/12

JAEA-Review-2016-026.pdf:6.18MB

シビアアクシデント時の軽水炉内の各領域における核分裂生成物(FP)化学に関するデータベースの構築、及びそれらに基づくFP化学モデルの改良を目的として、2012年度よりFP化学挙動の解明に向けた基礎研究を開始した。研究成果は福島第一原子力発電所(1F)廃炉研究開発及び軽水炉安全性向上のための基礎的知見として反映する。1F特有の課題やソースターム関連研究における優先度を考慮して、FP挙動に与えるホウ素(B)放出速度及び熱水力条件の影響、構造材へのセシウム(Cs)化学吸着・反応挙動、FP化合物の熱力学及び熱物性データベースの拡充、及びFP挙動再現及びFP含有化合物の化学形直接測定のための実験・解析技術確立の4つの研究項目を設定した。本報告書は、FP化学挙動の解明に向けた基礎研究の2015年の研究成果及び進捗を述べるものである。2015年の成果として、FP放出移行挙動再現実験装置の導入を完遂したことが挙げられる。また、Cs化学吸着に関しての有用な基礎的知見を取得した。4つの研究項目に加えて、1F炉外サンプル分析によりFP挙動を評価するための試みについても検討した。

Bonding, structure and magnetism of physisorbed and chemisorbed O on Pt(III)

W.Wurth*; J.Stoehr*; P.Feulner*; X.Pan*; K.R.Bauchspiess*; 馬場 祐治; D.Menzel*

Physical Review Letters, 65(19), p.2426 - 2429, 1990/11

https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.65.2426

白金(III)面に物理吸着、化学吸着した酸素分子の結合状態、立体構造及び磁気的性質を放射光を用いたX線吸着端微細構造(NEXAFS)により調べた。物理吸着、化学吸着いずれの場合も、O分子は表面に平行に吸着していることがわかった。化学吸着では、軌道と表面の相互作用が強いため、0-0間の原子間距離が、物理吸着酸素に比べ約0.16長いことが明らかとなった。

On the chemisorption of Cs onto stainless steel structural material

山下 真一郎; 三輪 周平; 逢坂 正彦; 永瀬 文久

no journal, , 

軽水炉シビアアクシデント条件におけるセシウム(Cs)のステンレス(SS)鋼への化学吸着挙動について、化学平衡計算により検討した。文献レビューにより、SS鋼へのCs吸着の結果、Cs-Cr-O及びCs-Si-O系化合物が生成されることが分かった。酸素ポテンシャルをパラメータとしてCs含有化合物の安定性を評価したところ、Cs-Cr-Oについては限定された条件のみで存在する一方、Cs-Si-O化合物は幅広い条件下で安定であることが分かった。また、ホウ素が存在する場合Cs-B-O蒸気を形成し、Cs-Si-O化合物の生成を抑制する可能性があることが分かった。

シビアアクシデント時におけるセシウムの構造材への化学吸着挙動評価,5; 微細組織分析の進捗

Di Lemma, F. G.; 中島 邦久; 山下 真一郎; 逢坂 正彦; 永瀬 文久

no journal, , 

本研究では、Cs化学吸着された異なるステンレス鋼(304鋼および改良型316鋼)の微細組織を比較した結果について報告する。分析の結果、ステンレス鋼中に含まれる微量元素(SiあるいはMo)によってCs吸着物の特性が異なるなど、Cs化学吸着挙動は影響を受けることが分かった。

FP chemistry in a high temperature region of LWR under a severe accident, 7; Surface analyses of Strontium compounds chemisorbed onto Stainless steel 304

Afiqa, B. M.; 中島 邦久; 三輪 周平; 逢坂 正彦; 大石 佑治*; 牟田 浩明*; 黒崎 健*; 山中 伸介*

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故時の海水注入等条件においては、ストロンチウム(Sr)は揮発性の化合物を生成することから、燃料からの放出促進が生じる可能性がある。これらの揮発性のSr蒸気種はステンレス鋼(SS)と高温で化学反応する可能性があることから、炉内のSr分布を評価する上で化学吸着挙動は重要である。そこで、海水注入により生成したと考えられるSrCl蒸気種のSS304への化学吸着挙動を明らかにするため、化学吸着再現実験を実施し、SS304表面に生成した化合物を分析した。この結果、安定なSr-Si-O化合物がSS304表面に形成していることが分かった。